Nachdem die Nassauische Staatseisenbahn die Verbindung nach Niederlahnstein am 3. Juni 1864 eröffnete, wurde der Bahnhof an die Rechte Rheinstrecke angeschlossen. Am selben Tag eröffnete die 1,54 km lange Verbindung nach Koblenz- Pfaffendorf durch die Rheinische Eisenbahn-Gesellschaft. Am 27. Oktober 1869 erfolgte der Weiterbau nach Neuwied. Die Gesamtstrecke wurde am 1. März 1871 eröffnet. Mit der Eröffnung der Hohenrheiner und der Horchheimer Brücke 1879 wurden die beiden Rheinstrecken, die Moselstrecke und die Lahntalbahn verbunden. Im Bahnhof Niederlahnstein kreuzten sich jetzt die Bahnlinien. Die Lahntalbahn führte jetzt von Koblenz durch Niederlahnstein und Oberlahnstein verlor dadurch seine Bedeutung. Das im selben Jahr eröffnete Empfangsgebäude in Insellage verfügte über über zwei Wartesäle für die 1. und 2. (Hier konnte auch gespeist werden) und für die 3. und 4. Wagenklasse. Der Bahnhof erhielt ein Bahnbetriebswerk. Im Zweiten Weltkrieg wurde das Empfangsgebäude von 1869 durch einen Luftangriff komplett zerstört. 1961 eröffnete das neue Empfangsgebäude den Betrieb. Neben der Schalterhalle befand sich links eine Gaststätte und auf der anderen Seite eine Güterhalle. Im Obergeschoss lagen die Wohnung des Gastwirts, ein Unterrichtsraum, Übernachtungsräume für die Eisenbahner und Büros. Die zweigeschossige, verglaste Schalterhalle mit Pultdach prägen das Bauwerk. In der Gaststätte befanden sich gravierte Steinplatten des Bildhauers Anton Dressler. Das Gebäude wird heute als Arbeitsamt genutzt.